Анжелина Джоли в семилетнем возрасте дебютировала в кино в фильме Хэла Эшби «В поисках выхода». Соавтором сценария и сопродюсером этого фильма был Джон Войт. Уже в возрасте двенадцати лет Анджелина записалась в театральный институт Ли Страсберга и посещала актерские классы наравне со взрослыми.
В 1997 году Анжелина Джоли снялась вместе с Дэвидом Духовны в криминальной драме «Изображая бога». Также приняла участие в пяти фильмах кинокомпании «USC School of Cinema». Дебют в большом кино состоялся в фильме «Хакеры» с Джоном Ли Миллером в главной роли. Вскоре последовала роль в еще более успешной картине «Угнать за 60 секунд» с участием Николаса Кэйджа и «Власть страха» с Дензелом Вашингтоном. Позже, уже, будучи хорошо знакомой, мировому зрителю, она снялась в картинах «Изображая бога» с Дэвидом Духовны и Тимоти Хаттоном, «Управляя полетами» с Джоном Кьюсаком и Билли Бобом Торнтоном.
Свой Первый «Золотой Глобус» Анжелина Джоли получила за работу в телевизионном проекте Джордж Уоллас («George Wallace») о неоднозначном губернаторе из Алабамы. В этом фильме она сыграла вторую жену губернатора - Корнелию.
Фильм «Джиа» принес ей еще большую популярность и второй «Золотой глобус», а также, Премию Гильдии Киноактеров («Screen Actors Guild Award») и номинацию на «Эмми». В 2000 году Анджелина Джоли получает «Оскар» за лучшую женскую роль второго плана в фильме «Девушка, которую прервали» («Girl, Interrupted»), где она сыграла пациентку психиатра, а также третий “Золотой Глобус”.
Еще одна роль, которая получила высокую оценку критиков – это роль в картине «Превратности любви», фильм, где снялись такие актеры как Шон Коннери, Джулианна Мур, Джилиан Андерсон, Дэнис Куэйдю. За роль в этой ленте она получает премию от National Board of Review Award за выдающуюся игру.
Несмотря на невероятный успех в кино, Анжелина Джоли не стала менять свой экранный образ, продолжив играть характерных героинь. Одной из лучших ее работ этого плана стала роль в фильме «Original Sin» (2001) c участием Антонио Бандераса. Из недавних работ важно отметить такие фильмы, как «Забирая жизни» с Этаном Хоуком, «Лара Крофт: Колыбель жизни», «Мр. и Мс. Смит» с Брэдом Питом, «Небесный капитан и мир будущего» c Джудом Лоу и Гвинет Пэлтроу, «Александр» c Колином Фарреллом, Вэлом Килмером и Энтони Хопкинсом.
В 2002 году Джоли снялась в фильме «Жизнь, или что-то типа того», а в 2001 - в фильме «Лара Крофт: Расхитительница гробниц» режиссера Саймона Уэста.
Актриса не ограничивает свою деятельность только работой в кино, она с готовностью принимает участие в разнообразных общественных проектах. С августа 2001 года Анджелина Джоли является послом доброй воли от ОНН по делам беженцев.
Анджелина Джоли в фильме:
